Чисельне дослідження ультракороткого лазерно-аблятивного синтезу наночастинок металів у рідинах за допомогою атомістично-континуальної моделі

Типовий розподіл за розмірами наночастинок золота, приготованих 300 fs PLAL (1025 нм) із золотої мішені в деіонізованій воді при енергії імпульсу 2 Дж/см 2 .

Схематично показана обчислювальна комірка для випадку моделювання лазерно-індукованих процесів під водою в експериментальному масштабі з використанням мультипроцесорного інтерфейсу передачі повідомлень (MPI).

Функція електронної провідності обчислюється та будується на основі електронних значень температури [48]. Температура Фермі позначається вертикальною пунктирною лінією. Характерні значення електронних температур для відповідних моделювань, показані на малюнку 3, позначені червоними овалами для тривалості імпульсів 0,3 пс та 4,0. Овал “високий F” вказує на характерні значення для функції провідності при високих плавних частотах.

Наночастинки, що утворюються у водних середовищах в результаті взаємодії лазерного імпульсу 0,3 пс з товстою мішенню Au. Частинки забарвлюються та масштабуються відповідно до їх розміру в нм. Для візуального аналізу (а) тут залишені водні середовища та залишок основного матеріалу Au. Розподіл наночастинок за розмірами, опромінюючи дві фракції, як це було виявлено в експерименті. Пунктирна лінія є лише очним орієнтиром (b).

Анотація

1. Вступ

2. Результати та обговорення

2.1. Налаштування обчислювальної комірки

Взято 185 000 000 атомів з розмірами 62 × 62 × 1250 нм 3 у напрямках X, Y та Z відповідно, з товщиною 250 нм для металу та 1000 нм для шарів води з атомною роздільною здатністю. Щоб уникнути непотрібного моделювання MD у глибоких шарах золотого матеріалу, на певній глибині (> 250 нм) від поверхні, де не може відбутися фазового перетворення, ми встановили умови невідбиваючої межі (NRB). На вимогу досліджуваної фізики модель MD-TTM застосовувалася лише вище цієї межі. Динамічно поведінкові умови NRB спрямовані на поглинання хвилі тиску, спричиненої лазером, і вони прозорі для теплового потоку. Звичайна модель TTM була вирішена під NRB з урахуванням динаміки температури електронів та фононів у масштабі до 50 мкм під опроміненою поверхнею. Як аналогію, межі NRB на вершині шару води імітують нескінченно товстий шар води і розміщені на відстані 1000 нм, вище якої враховується лише механічна дія води. У кожному конкретному ядрі процесора атомістично-континуальна модель MD-TTM для металевої деталі та звичайна модель MD для водної частини вирішені в 3D-просторі (внутрішня сітка показана для одного ядра процесора, Рисунок 2).

2.2. Результати моделювання та обговорення

Te/(ATph + BTe 2) для Te до 40000 K, коли електрон-електронне зіткнення спричиняє його розпад і подібно до плазмопровідності ke

Te 5/2, коли Te знаходиться в діапазоні температури Фермі (54000 K для Au) і вище [48], як показано на малюнку 4.

250 нм від поверхні. Через швидкий час електрон-фононного вирівнювання швидкість нагрівання перевищує швидкість механічної релаксації на цій відстані, і всередині цілі створюються високі стискаючі напруги. Процес лазерного нагрівання в таких умовах часто називають нагріванням при обмеженні внутрішнього напруження [49], і, за умови, що поглинена енергія була досить високою, призводить до початку механізму спалації процесу абляції. Спалація супроводжується хвилею релаксаційного тиску, що спричиняє зародження порожнеч всередині основної маси матеріалу в безпосередній близькості від поверхні, які ростуть і зливаються, з часом руйнуючи матеріал механічно. Отже, пошкодження цілі в результаті спалації має більш виражений фотомеханічний характер, що призводить до викидання великих шматків розплавленого металу або великих крапель.

Te 5/2, див. Рисунок 4. Розпад функції провідності тебе відключає відповідний канал розсіювання енергії, нанесеної лазером, і поглинена енергія ефективно передається фононним коливанням (завдяки механізму електрон-фононного зв’язку), проникнення в глибшу основу цілі. Такі умови відносяться до випадку теплового утримання і, за умови, що поглинається флюенс був досить високим, призводить до того, що температура поверхні цілі досягає критичних значень

7000 K для Au). Подальший процес абляції зумовлюється вибуховим механізмом кипіння [49], що призводить до утворення дрібних скупчень та пари.

5 нм) ЧП. Згодом поверхня еволюційного лущення може зазнати нестабільності Релея-Тейлора і додаткового утворення великих (

50 нм) частинки

Te 5/2, він неминуче проходить через область функції провідності, масштабовану лінійно, що призводить до встановлення внутрішнього обмеження напружень, і область, коли функція провідності занепадає, що також призводить до наявності режиму теплового обмеження. Це відображено на малюнку 3a, b, де відбувається генерація ряду NP різних розмірів. Отже, завдяки щонайменше двом різним механізмам, що беруть участь у процесі викиду матеріалу, очікувалося наявність двох різних фракцій розміру НП, що також підтверджується в експериментальних вимірах, зазначених на Рисунку 1, де НП та їх розподіл за розмірами демонструють бімодальна поведінка. Подібний розподіл розмірів був виявлений також у ряді експериментів [14,15,31,32,33,34,35], а також отримав елегантне пояснення в теоретичній роботі Zhigilei et al. [37]. А саме, в той час як малі НП швидко зароджуються в суміші низької щільності області метал-вода, утворення другої більшої фракції регулюється нестабільністю Релея-Тейлора, що призводить до зростання обширних струменів у масштабі часу в сотні пікосекунд та їх послідовна дестабілізація та розкладання більших крапель у середовищі холодної води.

Te 5/2. Останній повністю захопить канал розсіювання через електронно-фононну зв'язок, і тепло, нанесене лазером, буде ефективно проникати в глибшу частину матеріалу з встановленням сильних градієнтів температури та тиску на сотні нанометрів під поверхнею. Для ультракороткого лазерного імпульсного опромінення це відповідає випадку внутрішнього обмеження напруги та утворення дуже великих крапель (НП) в результаті викиду розплавленого матеріалу, що призводить до середнього розміру більших НП, відображеного на малюнку 1. Моделювання взаємодії ультракоротких лазерних імпульсів із золотими мішенями у водному середовищі в таких екстремальних умовах вимагає, однак, додаткових обчислювальних зусиль, і це залишає інтригуюче питання про характер бімодального розподілу розмірів генерованих НЧ та його маніпуляцій для подальших досліджень.